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期刊简介

  • 主管

    中国煤炭科工集团有限公司

  • 主办

    煤炭科学研究总院有限公司
    煤炭工业洁净煤工
    程技术研究中心

  • 主编

    解强

  • 刊期

    月刊

  • ISSN

    1006-6772

  • CN

    11-3676/TD

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基于Cu-Ce复合氧化物的低浓度CH4催化燃烧性能及微观机理

2022年 第01期
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作者:
张晨航
豆宝娟
滕子豪
吴亮锴
郝庆兰
宾峰
单位:
天津科技大学海洋与环境学院;中国科学院力学研究所高温气体动力学国家重点实验室
摘要:

我国每年通过乏风瓦斯排放大量CH4,造成严重的大气环境污染。催化燃烧法因其工作温度低、效率高,被认为是去除甲烷的有效途径之一。采用溶胶凝胶法制备了CuO-CeO2、CuO和CeO2三种催化剂,考察CH4在(1% CH4,78% N2和21% O2)气氛下的催化燃烧活性,并利用XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD等技术对催化剂的物理结构和表面性质进行表征。结果表明,Ce离子不但促进Cu物种在催化剂表面高度分散,并且其三价(Ce3+)和四价(Ce4+)之间转换提高了催化剂储放氧能力,有利于CuO-CeO2提高催化剂活性。通过催化剂活性评价,得出3种催化剂的活性顺序为CuO-CeO2>CuO>CeO2,再对活性最高的CuO-CeO2催化剂开展分压反应动力学研究,确定甲烷在不同氧气/甲烷分压比下的反应速率,表明吸附的CH4与吸附的O2发生反应,CH4在催化剂表面的氧化反应遵循L-H机理。基于原位红外光谱分析,提出了甲烷在CuO-CeO2催化剂上的微观反应机理:CH4吸附在CuO-CeO2表面,再与CuO-CeO2反应生成中间产物甲氧基物质(Cu-OCH3)和甲酸盐物质(Cu-OOCH),最后中间产物分解生成CO2和H2O,以达到完全氧化反应的目的。

关键词:
CH4催化燃烧
Cu-Ce催化剂
反应物分压
反应动力学
微观机理
作者简介:
张晨航(1998—),男,陕西宝鸡人,硕士研究生。E-mail:13772647737@163.com。
通讯作者:豆宝娟(1982—),女,山东临沂人,副教授,博士。E-mail:bjdou@tust.edu.cn
图表:
相关文章:
引用格式:
张晨航,豆宝娟,滕子豪,等.基于Cu-Ce复合氧化物的低浓度CH4催化燃烧性能及微观机理[J].洁净煤技术,2022,28(1):198-204. ZHANG Chenhang,DOU Baojuan,TENG Zihao,et al.Performance and mechanism of low-concentration CH4 catalytic combustion based on composite oxides of Cu-Ce[J].Clean Coal Technology,2022,28(1):198-204.
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