Ce对CoMnOx催化剂协同CO/NH3脱硝性能

烧结烟气中CO和NOx排放是当前大气污染治理的重点,但传统的NH3-SCR技术存在与烟气温度不匹配、CO处理方式不经济、氨逃逸严重等问题。为了探究CO协助NH3-SCR脱硝技术的规律,利用共沉淀法开发了一种以CoMnCe为活性成分的脱硝催化剂,可利用烧结烟气中的CO协同NH3脱除NOx,既可提高烟气中CO利用方式,又可降低NH3使用量。活性测试结果表明Ce物质的量比为0.75时,其催化剂具有最佳协同脱硝效率,125℃下NO转化效率高达98%;XRD、Raman、XPS、TEM、H2-TPR等表征结果表明催化剂中Ce物质的量比的增加抑制了Co3O4中晶粒的生长,尽管Co3O4和CeO2仍保持原有晶格结构,但仍有部分Co或Mn原子与Ce原子相互掺杂,导致金属晶格畸变,催化剂表面形成缺陷结构,并生成大量氧空位,同时Ce物质的量比较大时,导致CeO2覆盖催化剂表面结构,且过剩的CeO2在催化剂表面出现团聚现象,阻碍Mn和Co物种参与催化反应;催化活性测试发现制备的催化剂表现出一定抗氧抑制能力,特别是Ce物质的量比较低时,低温下CO-SCR反应活性较好,而随Ce物质的量比增加,催化剂抗氧抑制能力下降;同时随温度升高,表面氧在催化剂表面流动加快,从而促进反应进行,此时含Ce较多CMC2催化剂表现出最佳的抗氧抑制性能,CO降低了NH3-SCR脱硝活性,但对于CMC0.75催化剂,在相对较低温度下,其协同脱硝效率仍较高,这可能是由于催化剂含有的Co、Mn和Ce金属氧化物具有极高的氧化能力,因此合理控制不同金属间的比例与分布,可提高催化剂表面氧化能力,增强表面氧流动,增强协同催化活性。

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