通过负载的方式制备了不同粒径(10、20、30nm)Al2O3载体的催化剂,纳米级氧化铝为载体的Cu/SMA(a)(a=10,20,30)催化剂并测试了其催化效率,结果表明催化剂的甲烷催化还原NO及甲烷催化氧化效率顺序均为Cu/SMA(20)>Cu/SMA(10)>Cu/SMA(30)>Cu/Al2O3催化剂。Cu/SMA(20)甲烷催化还原NO的能力最优。进一步通过TEM、BET、XPS及NH3-TPD对催化剂的物理化学性质进行分析,TEM测试结果表明小颗粒纳米级氧化铝作为催化剂载体可更好分散作为活性组分的氧化铜,有利于增强催化剂的催化活性;XPS及NH3-TPD测试结果表明Cu/SMA(a)(a=10,20,30)催化剂相比于Cu/Al2O3催化剂拥有更多氧空位及酸性位点;且该催化剂含有发达的孔隙结构,为甲烷在催化剂作用下发生的氧化还原反应提供了更多的接触位点,同时催化剂含有较高的空位氧Oβ,增加了催化剂脱硝效率。进一步通过H2-TPR和TR-FI对反应机理进行分析,催化剂中的Cu2+物种在反应中更易被还原为Cu+,Cu+在接下来的脱硝反应中起协同作用,对甲烷催化还原NO具有促进作用,NO先与O2发生反应生成了中间态物质,随后CH4发生氧化还原反应而生成N2。

陈晨(1998—),女,内蒙古自治区巴彦淖尔人,硕士研究生。E-mail:nmgchenchen@163.com

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陈晨,安东海,宋佳霖,等.不同载体粒径的催化剂对甲烷氧化还原 NOx特性及机理[J].洁净煤技术,2023,29(11):25-34.