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期刊简介

  • 主管

    中国煤炭科工集团有限公司

  • 主办

    煤炭科学研究总院有限公司
    煤炭工业洁净煤工
    程技术研究中心

  • 主编

    解强

  • 刊期

    月刊

  • ISSN

    1006-6772

  • CN

    11-3676/TD

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联合发射光谱与动力学计算的非热等离子体重整CO2-CH4机理

2022年 第10期
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作者:
陈玉民
卢钱程
雷文涛
岳文静
张兵
黄文捷
赵永椿
张军营
单位:
中国矿业大学低碳能源与动力工程学院;华中科技大学煤燃烧国家重点实验室
摘要:

非平衡等离子体重整CO2-CH4制合成气是实现2种温室气体资源化利用的新兴技术途径。综合采用发射光谱分析、反应动力学计算和连续质谱对常温常压介质阻挡放电(DBD)非热等离子体重整CO2-CH4反应途径进行探索。比功率SEI为52 J/cm3时,可得到CH4和CO2转化率最大分别为22.8%和9.4%。稳态气相产物连续质谱在线分析表明,C2H4为C2烃生成重要中间体,CH4比例越高C2烃生成量越大,且按C2H6<C2H4<C2H2顺序升高。发射光谱检测到·CH、·C2自由基和CO、CO+2特征谱线,·CH相对强度随比功率增加明显降低,CO+2相对强度变化较小。通过动力学计算分析C2和C3产物生成消耗途径,发现89.2% C2H6来自复合反应CH3+CH3(+M)C2H6(+M),78.9% C2H4主要由CH4+CHC2H4+H和C2H3+H(+M)C2H4(+M)反应生成,61.1% C2H2受电子碰撞反应影响形成,C2产物形成遵循路径:CH4→C2H6→C2H4→C2H2。电子碰撞离解CO2反应e+CO2CO+O-是CO重要形成途径,而CH3+CH4C2H+5+H2反应和电子碰撞解离CH4是H2关键生成路径。研究表明,动力学模拟结合发射光谱可为合理揭示DBD重整CO2-CH4过程复杂反应机理提供有力工具。

关键词:
非热等离子体
CO2-CH4重整
发射光谱
反应机理
化学动力学模型
等离子体化学
作者简介:
陈玉民(1986—),男,湖南衡阳人,副教授,博士。E-mail:yuminchen@cumt.edu.cn
图表:
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引用格式:
陈玉民,卢钱程,雷文涛,等.联合发射光谱与动力学计算的非热等离子体重整CO2-CH4机理[J].洁净煤技术,2022,28(10):54-67. CHEN Yumin,LU Qiancheng,LEI Wentao,et al.Mechanism exploration of non-thermal plasma reforming of CO2-CH4 by combining emission spectroscopy and kinetics calculations[J].Clean Coal Technology,2022,28(10):54-67.
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