以CeO2为载体的Fe基载氧体与CO反应机理模拟

化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以CeO2为活性催化载体,对Fe基载氧体进行催化调谐。通过优化构建组合物模型,系统分析了组合物模型中Fe2O3团簇不同点位吸附CO的态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。研究结果表明,Fe2O3团簇的电子向CeO2(111)表面转移,Fe2O3团簇的吸附能为-3.92eV,Fe2O3团簇与CeO2(111)表面稳定结合;态密度(DOS)分析发现负载后的Fe2O3团簇p和d轨道在-8~0eV电子向费米能级方向迁移,表明吸附作用增强。Fe2O3团簇p和d轨道中电子减少,现存电子向高能级跃迁,Fe2O3团簇电子活性增强,CO分子在Fe2O3/CeO2复合载氧体的Fe2O3团簇3个吸附位反应的活化能均降低。此外,CeO2(111)增强了CO在Fe2O3团簇Fe顶位的吸附作用,吸附能由-0.33eV增至-1.78eV;同时,削弱了在O顶位的过强吸附作用,吸附能由-2.69eV降至-2.32eV,有利于后期CO2分子脱离Fe2O3团簇表面,从而有效调谐Fe2O3团簇整体对CO的吸附效果,为Fe基载氧体的设计制备和优化调谐提供理论指导。

穆林(1982—),男,辽宁大连人,副教授,博士。E-mail:mu@dlut.edu.cn

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穆林,孙萌,张彬,等.以 CeO2为载体的 Fe 基载氧体与 CO 反应机理模拟[J].洁净煤技术,2024,30(2):114-122.

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