煤掺氨燃烧中Na对氨/焦还原NO的机理

燃煤锅炉掺烧低碳氨燃料可以实现大幅碳减排,煤掺氨燃烧中的NO生成与排放问题十分关键。煤中含有Ca、Fe、K、Na等多种典型矿物元素,其对煤燃烧以及掺氨燃烧过程中NO生成与排放影响不尽相同。前人对Ca、Fe、K等矿物元素在煤掺氨燃烧中对NO的生成与还原进行了研究,但是矿物元素Na在煤与富氮燃料氨混合燃烧中NO生成与还原的作用仍不明晰。为了研究煤掺氨燃烧过程中高温贫氧区的NO还原机制以及矿物元素Na的作用机制,采用密度泛函理论进行了模拟计算。首先,利用典型Zigzag模型构建了不同位置吸附Na的焦炭模型,计算结果表明Na原子更易吸附于焦炭边缘未饱和碳上,而不是平行于焦炭吸附。其次,针对NO和NH的不同吸附顺序进行了吸附能计算,结果表明NO和NH分别吸附于Na原子两侧的结构更为稳定,比无Na参与的吸附能最大增加−49.31kJ/mol。然后,探究了6种反应物构型的反应详细步骤,其中H原子迁移至焦炭表面后形成N2分子的限速步能垒明显更低。同时,结果表明Na的参与明显降低了反应限速步的能垒,减少了77.12kJ/mol(路径5相比于路径2)。最后,对6条路径的限速步进行了动力学计算,结果表明Na的存在促进了反应的进行,且在低温下更为明显(路径5相比于路径2加快了4259倍),同时也降低了反应对温度的依赖性。

张保华(1990—),男,湖北随州人,工程师。E-mail:zhangbhsj@powerchina-hb.com

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张保华,曲名新,何文俊,等.煤掺氨燃烧中Na对氨/焦还原NO的机理[J].洁净煤技术,2024,30(11):33−43.

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